Search / Korean Journal of Chemical Engineering
HWAHAK KONGHAK,
Vol.25, No.5, 454-459, 1987
이산화 황 및 수증기에 의한 Copper Chromite담지 촉매의 비활성화
Deactivation of Supported Copper Chromite Catalyst by Sulfur Dioxide or Water Vapor
자동차 배기가스 정화용 촉매로 유망하게 대두되고 있는 copper chromite 담지 촉매상에서 일산화탄소의 산화 반응시 이산화 황과 물이 촉매활성에 미치는 영향을 실험적으로 고찰하였다. 이산화 황의 흡착으로 인한 촉매의 비활성화 정도는 심각하였으며 촉매상의 두 활성점중 특히 carbonyl site에서 그 영향이 큰 것으로 관찰되었다. 그리고 반응온도가 낮아지거나 이산화 황의 기상농도가 증가함에 따라 더욱 급격히 피독에 의한 활성의 저하를 나타냈다. 다만 이산화 황의 농도가 낮아짐에 따라 촉매의 피독 저항은 크게 증가하였으며 피독된 촉매의 활성이 고유 활성의 20 % 이상 남아 있는 경우 촉매를 600∼800 ℃로 가열하여 본래의 활성으로 재생활 수 있었다. 그러나 일단 완전히 피독되어 활성이 거의 소멸된 촉매의 경우에는 가열하거나 물로 씻는 방법으로는 큰 재생효과를 얻지 못하였다. 수증기 존재하에서 일산화탄소 산화 반응 실험결과, 높은 수증기분압이나 250 ℃ 이하의 낮은 반응온도에서 활성이 저하되는 경향을 나타내었으나 250 ℃ 이상의 높은 반응온도에서는 수증기의 영향을 무시할 수 있었다. 또한 낮은 반응온도에서 수증기의 흡착에 의하여 활성이 저하된 촉매도 고온으로 가열하면 본래의 활성으로 재생되었다.
Copper chromite catalyst has a potential for use in automobile exhaust emission control. Here an experimental study has been carried out to examine the effects of sulfur dioxide and water vapor on carbon monoxide oxidation over supported copper chromite catalyst. The degree of deactivation of the catalyst under exposure to sulfur dioxide was rather severe, especially at the carbonyl site on the catalytic surface. The decrease in catalytic activity by poisoning tended to accelerate at low temperature and at high concentration of sulfur dioxide. It was only at very low concentration of sulfur dioxide that the catalyst maintained its activity to some extent. For the catalyst that maintained more than 20 % of its intrinsic activity, its activity was fully recovered by heating at 600∼800 ℃. Once completely poisoned, however, the catalyst could not be regenerated by heating or washing. The catalytic activity also tended to decrease in the presence of the water vapor if the reaction temperature was below 250 ℃. At higher temperatures above ℃ the effect of water vapor was found negligible. The catalyst deactivated by water vapor at low temperature recovered its original activity simply by heating. This implies that deactivation by water vapor is most likely due to the adsorption of water vapor.